Изомеры дизамещенного пирена

форум для специалистов в области органической химии
organic chemistry issues discussion for professional scientists
Аватара пользователя
Phobos
Сообщения: 6985
Зарегистрирован: Чт авг 12, 2004 9:24 am

Re: Изомеры дизамещенного пирена

Сообщение Phobos » Вт апр 09, 2013 9:57 am

А разве не будет более вероятным образование кислоты в этом случае?
А разве не будет более вероятным образование кислоты в этом случае?
Ага, так оно кажется на первый взгляд. Мне как-то пришлось искать пути внесения гидроксила в кольцо, тогда и наткнулся. Окисление перекисью дает в основном фенолы. Иногда смеси, реже преобладает окисление в кислоту/сл. эфир. В любом случае, смесь можно поделить, для аналитических целей подойдет. Вот одна из ссылок:
When a solution of 2-methoxybenzaldehyde (a) (5.0 g, 36.7 mmol) and 31% aqueous H2O2 (5.3 g, 48 mmol) in methanol (50 mL) was stirred with sulfuric acid (0.5 mL) at room temperature for 24 h, 2-methoxyphenol was produced in a 94% yield. Similarly, a wide variety of other benzaldehydes 1 were oxidized to the corresponding phenols and/or methyl benzoates as cited in Table I.

Table I.
Acid-Catalyzed Oxidation of Benzaldehydes by H2O2a Run Benzaldehyde Time, h Yield, %c
Phenol Ester
a 2-methoxy 24 93
b 3-methoxy 68 68 (ester)
c 4-methoxy 24 90
d 2,3-dimethoxy 63 30 14 (ester)
e 2,4-dimethoxy 14 90
f 3,4-dimethoxy 5 60
g 2,3,4-trimethoxy 1 97
h 2,4,5-trimethoxy 4 89
i 2,4,6-trimethoxy 2 89
j 3,4-methylenedioxy 24 67 8 (ester)
k 4-methyl 24b 28 51(ester)
l 4-chloro 24b 87 (ester only)
m 4-nitro 24b 80 (ester only)


a Unless otherwise stated, benzaldehyde 1 (5 mmol) and 31% H2O2 (6.4 mmol) were stirred in the presence of H2SO4 (0.1 mL) in methanol (10 mL) under an argon atmosphere at room temperature.
b The reaction mixture was heated at refluxing temperature.
c All the products were isolated by chromatography (SiO2).

References
[1] J. Org. Chem. 1984,49, 4740-4741
Последний раз редактировалось Phobos Вт апр 09, 2013 10:04 am, всего редактировалось 1 раз.
Wodka trinkt man pur und kalt, das macht hundert Jahre alt!

porphyrin_bgu
Сообщения: 89
Зарегистрирован: Ср июл 25, 2012 11:08 am

Re: Изомеры дизамещенного пирена

Сообщение porphyrin_bgu » Вт апр 09, 2013 9:59 am

Phobos писал(а):Все зависит от того, насколько раздвинут спектр. Если все в куче, то ничего сделать нельзя. Если все протоны хорошо разъехались, то попробуем прикинуть так:
1. Определяем протон орто к метокси по химическому сдвигу - должен явно выделяться из толпы. Пусть будет А (рисовать лень).
2. Определяем его соседа В по COSY - думаю, константы расщепления будут примерно одинаковы у всех дублетов в этом спектре и по ним вряд ли чего увидим. (Впрочем, ТС - покажите спектры вживую).
3. Двигаемся дальше против часовой стрелки и с помощью NOE пытаемся определить следующий протон С (верхний на левом центральном кольце). Надеюсь, что он даст пространственную интеракцию с В.
4. Определяем его соседа D (нижний протон на центральном левом кольце) - по COSY. Тут будет главная проблема - насколько хорошо протоны С и D разойдутся с аналогичными протонами на правом центральном кольце.
5. Определяем по химическому сдвигу протон орто к альдегиду Е (самый левый в спектре) и его соседа по кольцу F - через Cosy, аналогично тому, как делали на кольце с метоксигруппой.
6. Ключевой момент - облучаем D в NOE спектре. В левой структуре он не покажет взаимодействия с протоном F, а в правой получим для F отклик.

что думаете?
В пункте 5 заминка - самый левый сигнал не обязательно от орто-протона к альдегиду. Это может быть и от протона в соседнем кольце. По расчетам сдвигов так и выходит.

Аватара пользователя
Phobos
Сообщения: 6985
Зарегистрирован: Чт авг 12, 2004 9:24 am

Re: Изомеры дизамещенного пирена

Сообщение Phobos » Вт апр 09, 2013 10:22 am

Насколько я успел запомнить, на предсказанном спектре только один протон был в поле за 8. Я мог бы допустить, что протон с соседнего кольца тоже падает в этот район из-за тонкостей резонанса, но если там виден только один пик, то без колебаний отнесу его тому, кто орто к альдегиду.
В принципе, это не столь важно в данном случае. Главное - определить протон D. Его облучение в левой структуре даст NOE только с ближайшим соседом Е, которого мы определим ранее по COSY и (если повезет) по константе расщепления (хотя, скорее всего, она у всех будет одинакова). А для правой структуры мы увидим в NOE эффект на каком-то еще протоне (который и будет F).
Wodka trinkt man pur und kalt, das macht hundert Jahre alt!

Ответить

Вернуться в «органическая химия / organic chemistry»

Кто сейчас на конференции

Сейчас этот форум просматривают: нет зарегистрированных пользователей и 10 гостей